神兽的捕捉是游戏的核心玩法之一。三大神鸟（闪电鸟、火焰鸟、急冻鸟）以及超梦等传说宝可梦分布在关都地区的特定地点。闪电鸟位于无人发电厂深处，等级为50级，需使用电系以外的宝可梦对抗其高HP和电系技能。火焰鸟栖息在火焰山山顶，同样为50级，建议携带水系或地面系宝可梦应对其火属性攻击。急冻鸟藏于双子岛最深处，需通过推石堵住瀑布的机关才能抵达，冰属性使其对火系与格斗系技能较为脆弱。
完成主线剧情并击败四大天王后，玩家可解锁更多神兽的捕捉条件。雷公、炎帝、水君三大神兽会在关东地区的草丛随机出现，等级均为50级。雷公出现在岩山顶端，炎帝位于熔岩洞深处，水君则藏匿于瀑布底部。捕捉这些神兽前需准备充足的高级精灵球，并确保队伍中有能克制其属性的宝可梦。阿尔宙斯的捕捉更为复杂，需在丰缘地区的神殿激活所有能量石后，才会在顶层出现。
双子岛是捕捉急冻鸟与冰神柱的关键地点。急冻鸟需按照上→右→下→左的顺序推动岩石堵住瀑布水流，才能进入隐藏洞穴。冰神柱则需在滑冰场完成特定滑行路线，撞击岩石后才会现身。华蓝洞窟是超梦的栖息地，需完成红蓝宝石任务解锁入口。洛奇亚位于第八座彩虹岛右下角草坪，等级高达70级，建议携带三个以上高级宝可梦再尝试挑战。
将目标血量压制至红色状态，并施加睡眠或冰冻异常状态，可显著提高捕捉成功率。时间球在战斗超过30回合后效果优于高级球，是替代大师球的实用选择。携带会刀背打技能的宝可梦可将神兽血量精准控制在1点，配合状态异常与高级球能最大化捕捉效率。不同天气条件也会影响捕捉概率，如下雨天对水属性神兽更有利。
神兽的特殊能力使其成为队伍的重要战力。闪电鸟拥有强力电系攻击，炎帝擅长火系技能，急冻鸟则具备高速与控制能力。超梦作为最强超能力系神兽，需用恶系宝可梦对抗。玩家可通过社区交流获取最新捕捉策略，部分改版游戏中神兽出现位置可能调整，需查阅对应版本攻略。完成全神兽收集不仅能充实图鉴，也是成为宝可梦大师的重要里程碑。
